Das Deutsche Volksliedarchiv verfügt über umfangreiche Materialsammlungen zum Lied und zur populären Musikkultur, insbesondere

• ca. 250 000 Liedbelege, deren Kernbestand durch eine in allen deutschsprachigen Landschaften durchgeführte Sammelaktion (1912 bis 1930) zusammengetragen wurde
• ca. 15 000 Liedflugblätter und Liedflugschriften (15. bis 20. Jahrhundert),
• ca. 650 handschriftliche Liederbücher aus allen deutschsprachigen Landschaften (spätes 18. bis Ende 20. Jahrhundert)
• ca. 20 000 Tonaufzeichnungen und
• eine Spezialsammlung von Liedpostkarten und Bilddokumenten zur populären Musikkultur.

Hinzu kommt eine umfangreiche Lieddokumentation mit über zwanzigtausend Arbeitsmappen, die nach Liedtypen und -gattungen geordnet sind. In diesen Mappen sind weit über eine halbe Million gedruckter und ungedruckter Liedzeugnisse enthalten, die durch verschiedene Kataloge erschlossen werden.

Das Liedmaterial des Deutschen Volksliedarchivs umfasst sämtliche Gattungen des deutschsprachigen Liedes: Balladen, Liebeslieder und erotische Lieder, historisch-politische Lieder, Bänkelsang und Schlager.

Bedeutend sind ferner die zahlreichen Nachlässe und Privatsammlungen, die im Deutschen Volksliedarchiv verwahrt werden.
Dazu gehört etwa die Handwerkerlieder-Sammlung des sozialdemokratischen Reichstagsabgeordneten Rudolf Wissel (1869-1962) oder die Sammlung Herbert Kleye (1901–1968) zum Arbeiterlied. Aus dem Nachlass von Fritz Nötzoldt (1908–1987) sind Bücher, Druckschriften, Manuskripte und Graphik zum Bänkelsang in das Archiv gelangt. Wiederum einer anderen Liedgattung – und damit einer anderen sozialen Praxis – wendet sich die Kinderliedsammlung der ehemaligen Pädagogischen Hochschule in Lörrach zu, die vor allem internationale Gebrauchsliederbücher mit pädagogischer Zielsetzung umfasst. Einen Blick auf die Folk- und Liedermacherszene des 20. und 21. Jahrhunderts lassen die Bestände aus dem Besitz Peter Rohlands (1933–1966), Wolf Biermanns (*1936) und Walter Mossmanns (*1941) zu.

Bedeutend ist ebenso die Sammlung zum Ersten Weltkrieg mit Soldatenbriefen und einer Sammlung von etwa 14.000 Kriegsgedichten.